Gran parte de la música de FLCL fue escrita e interpretada por The Pillows, lo que ha generado un gran éxito y reconocimiento desde el lanzamiento de la serie en el extranjero. El tema final es "Ride on Shooting Star" de The Pillows. La música restante fue escrita por Shinkichi Mitsumune. Se lanzaron dos CD de la banda sonora, Addict y King of Pirates, y una compilación "best-of" de un CD (FLCL No. 3) en Japón y más tarde en Estados Unidos.
Otra nota interesante es que las secuencias de acción se coreografiaron alrededor de las pistas individuales utilizadas, y no al revés. La canción que Little Busters toca cuando Canti aprovecha el poder de Atomsk. También hay muchas referencias a las guitarras, que se usan simbólica y físicamente (aunque rara vez musicalmente) a lo largo de la serie.
The Pillows lanzó un cuarto álbum, FooL en la generación CooL, que cubre canciones utilizadas tanto en FLCL Progressive como en FLCL Alternative. Este álbum incluye portadas exclusivas de FLCL que hacen referencia a las pistas que contiene.
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